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基于團簇類分子的鋰硫電池正極材料

2018-03-29 15:15:11 材料牛  點擊量: 評論 (0)
引言目前,鋰離子電池廣泛應(yīng)用于各種便攜式電子設(shè)備、電動汽車中,但隨著這些設(shè)備的不斷發(fā)展,鋰離子電池漸漸不能滿足社會的發(fā)展需要。為了

引言

目前,鋰離子電池廣泛應(yīng)用于各種便攜式電子設(shè)備、電動汽車中,但隨著這些設(shè)備的不斷發(fā)展,鋰離子電池漸漸不能滿足社會的發(fā)展需要。為了進一步拓展鋰離子電池的應(yīng)用前景,各種體系的電池得到了研究人員的關(guān)注。其中,鋰硫電池日益受到人們的重視。鋰硫電池是以硫元素作為電池正極材料,金屬鋰作為負極材料的一種鋰電池。單質(zhì)硫在地球中儲量豐富,具有價格低廉、環(huán)境友好等特點。利用硫作為正極材料的鋰硫電池,其材料理論比容量和電池理論比能量較高,分別達到 1675m Ah/g 和 2600Wh/kg,幾乎是傳統(tǒng)正極材料如過渡金屬氧化物、磷酸鹽材料理論比容量的10倍;此外,硫還具有價格低廉、環(huán)境友好等優(yōu)點,是一種非常有前景的鋰電池。

成果簡介

近日,廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院董全峰教授課題組與英國格拉斯哥大學(xué)Leroy Cronin教授課題組在鋰硫電池研究方面取得新進展,相關(guān)成果以“Strategies to Explore and Develop Reversible Redox Reactions of Li-S in Electrode Architectures using Silver-Polyoxometalate Clusters”為題發(fā)表在JACS上(DOI: 10.1021/jacs.8b0041)。在此之前,董全峰教授課題組對鋰硫電池硫復(fù)合正極材料開展了系統(tǒng)的研究。前期通過原位拉曼技術(shù)并結(jié)合理論計算探究鋰硫電池的反應(yīng)機理,證實對載硫基體材料的摻氮修飾可實現(xiàn)單質(zhì)硫作為正極活性材料的完整充放電循環(huán)(Chem. Mater., 2015, 27, 2048?2055);隨后首次將Co-N的協(xié)同催化效應(yīng)成功應(yīng)用于S的氧化還原過程,提出了“多功能,雙催化”的概念(EES, 2016, 9, 1998-2004);在提高復(fù)合正極材料硫含量的基礎(chǔ)上,該課題組首次制備出非碳類介孔Co4N微球?qū)崿F(xiàn)了高達95%的載硫量(ACS Nano, 2017, 11, 6031-6039)。

過渡金屬多酸氧化物(POMs)是一類具有納米尺寸的分子團簇材料,具有可逆多電子反應(yīng)的特性, 被形象的稱為“電子海綿”,由于它可以可逆的儲存離子和電子,從而具有成為較高比容量的儲能材料的可行性。該研究首次以多金屬氧酸鹽分子團簇作為鋰硫電池正極基體材料,這種材料(K3[H3AgIPW11O39])同時具有路易斯酸和路易斯堿位,因而具有雙位點吸附多硫化物的功能,可實現(xiàn)對硫電化學(xué)反應(yīng)過程的高效調(diào)控。實驗結(jié)果和DFT理論計算表明,Ag(I)的雜金屬離子在聚陰離子的骨架結(jié)構(gòu)中,可以調(diào)節(jié)整個系統(tǒng)對多硫化物的吸附以及端點氧原子對鋰離子的吸附。以其作為骨架材料制備的鋰硫電池表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。

圖文導(dǎo)讀

圖1.POMs吸收鋰硫電池體系產(chǎn)生的Li2S示意圖

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圖2.計算得到的吸附吉布斯自由能差(△Gads)和Li2Sn(n=8、6、4)與PW12O40及K3[H3AgIPW11O39]團簇結(jié)合的優(yōu)化結(jié)構(gòu)

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圖3. A、B、C、D、E的拉曼光譜譜圖和光學(xué)照片

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A:DME/DOXL的空白溶液;

B:Li2S6的DME/DOXL溶液;

C:Li2S6和超級導(dǎo)電炭黑的DME/DOXL溶液;

D:Li2S6和PW12O40的DME/DOXL溶液;

E:Li2S6和AgIPW11O39的DME/DOXL溶液。

圖4. AgPW11/S電極的電化學(xué)表征

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A):不同速率下AgPW11/S電極放電-充電曲線;

B):AgPW11/S、K3PW12O40/S和超級導(dǎo)電炭黑/S電極鋰硫電池在速率為1C下的電池循環(huán)測試;

C):AgPW11/S電極和超級導(dǎo)電炭黑/S在速率為2C下的長時間電池循環(huán)。

小結(jié)

相比于其它非碳鋰硫電池正極載體材料,POMs分子團簇具有制備簡單,價格低廉,環(huán)境友好和種類多樣的特點;同時,POMs材料還是一類新型儲能材料。

通訊作者簡介

董全峰,廈門大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師。武漢大學(xué)化學(xué)系博士畢業(yè),后赴以色列理工學(xué)院做博士后研究,2001年回國后到廈門大學(xué)工作,國際電化學(xué)會(ISE)會員,美國電化學(xué)會(ECS)會員。長期致力于新型化學(xué)電源和儲能材料的研究,近年來,董全峰教授對鋰硫電池正極材料進行了系統(tǒng)研究,相關(guān)成果多次發(fā)表在Chemistry of Materials、Energy & Environmental Science、ACS Nano、Journal of the American Chemical Society等知名期刊上。現(xiàn)主持國家自然科學(xué)基金、“973”子項目、福建省化學(xué)電源科技創(chuàng)新平臺建設(shè)等項目。

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